자가촉매 흐름 화학

Jun 18, 2023

Scientific Reports 13권, 기사 번호: 9211(2023) 이 기사 인용

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자가촉매작용은 자연에서 비평형 자기 조직화의 중요한 과정이며 생명의 기원에 중요한 역할을 하는 것으로 추정됩니다. 자가촉매 반응 네트워크의 필수적인 역학 현상은 쌍안정성과 확산과 결합될 때 전파 전면의 발달입니다. 대량의 유체 운동이 존재하면 해당 시스템에서 나타나는 동작의 범위가 넓어질 수 있습니다. 연속 흐름에서 자가촉매 반응 역학의 여러 측면, 특히 화학 전면의 모양과 역학, 화학 반응이 유체역학적 불안정성에 미치는 영향이 이미 연구되었습니다. 이 논문은 흐름이 층류이고 이류가 지배적인 수송 과정인 관형 흐름 반응기에서 수행되는 자가 촉매 반응의 흥분성 및 진동과 같은 쌍안정성 및 관련 동적 현상에 대한 실험적 증거를 제공하는 것을 목표로 합니다. 우리는 선형 체류 시간 램프가 파이프 길이를 따라 서로 다른 동적 상태가 동시에 나타날 수 있음을 보여줍니다. 따라서 긴 관형 반응기는 반응 네트워크의 역학을 신속하게 탐색할 수 있는 독특한 기회를 제공합니다. 이러한 발견은 비선형 유동 화학과 자연 패턴 형성에서의 역할에 대한 이해를 향상시킵니다.

자가촉매작용은 소분자, 거대분자, 초분자 수준의 반응에서 나타나며1,2 생명 화학의 핵심입니다3. 자가촉매 네트워크로 인한 복제 및 기하급수적 성장은 분자 수준에서 개체군 수준까지 필수적인 자연적 자기 조직 과정입니다. 자가촉매 과정의 보편적 특성은 본질적으로 이러한 먼 영역을 연결합니다. 시간적 역학을 넘어서, 수송 과정이 자가촉매 네트워크와 결합될 때 강력한 시공간 패턴이 나타날 수 있습니다. 분자 수준의 이동 과정인 확산과 대량 유체 운동인 이류는 이러한 현상을 발전시키는 데 건설적인 역할을 할 수 있습니다. 튜링 패턴은 자가촉매 작용이 음성 피드백 및 차등 확산과 결합되어 자기 조직화된 패턴을 생성하는 상징적인 예입니다4.

pH-자가촉매 네트워크의 관련 특성: 배치(a)의 시그모이드 pH 대 시간 곡선, CSTR의 쌍안정성(b), 역층류 흐름(c)에서 앞쪽으로 늘어남. 실험에 사용된 파이프 직경이 1mm인 유동 반응기의 스케치(d).

아염소산염-테트라티오네이트 반응(a)에서 유동 반응기의 쌍안정성. 어두운 색은 높은 pH에 해당하고 밝은 색은 낮은 pH에 해당합니다. 시공간 플롯은 원자로 중앙의 시공간 역학을 나타냅니다(b). 대표적인 로컬 역학은 채널 1과 20(c)의 중간에 표시됩니다. 흐름의 안정성은 믹서 장치의 입력에서 따르며, 여기서 스파이크는 역류(d)를 나타냅니다. 튜브(e)를 따른 상태(F 및 T)의 안정성 다이어그램. 실험 조건: \([\hbox {ClO}_{2}^-]_0\) = 19 mM, \([\hbox {S}_{4}\hbox {O}_{6}^{2- }]_0\) = 5 mM, \(\left[ {{\text{H}}_{2} {\text{SO}}_{4} } \right]_{0}\) = 0.6 mM , \(v_0\) = 96 mL/h, u= 3.4 cm/s, T= 25 \(^{\circ }\hbox {C}\).

브롬산염-아황산염 반응(a)에서 유동 반응기의 흥분성. 어두운 색은 높은 pH에 해당하고 밝은 색은 낮은 pH에 해당합니다. 시공간 플롯은 원자로 중앙의 시공간 역학을 나타냅니다(b). 대표적인 로컬 동역학은 채널 1, 3, 22(c) 중간에 표시됩니다. 흐름의 안정성은 믹서 장치의 입력에서 따르며, 여기서 스파이크는 역류(d)를 나타냅니다. 서로 다른 두 전선의 대표적인 프로필(e). 실험 조건: \([\hbox {BrO}_{3}^{-}]_0\) = 30 mM, \([\hbox {SO}_{3}^{2-}]_0\) = 60 mM, \([\hbox {H}_{2}\hbox {SO}_{4}]_0\) = 5mM, \(v_0\) = 40mL/h, u= 1.4cm/s, T = 25 \(^{\circ }\hbox {C}\).